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該研究報道了一種基于電致焦耳加熱的反應策略，此策略可以將多類塑料材料進行選擇性熱解從而獲得高附加值的單體原料，為廢舊塑料的化學回收提供了新思路。該研究針對采用傳統反應模式時塑料熱解反應選擇性差且高附加值產物產率低等問題，通過結合可編譯電致焦耳脈沖加熱技術以及多層、多孔反應器設計，得以對反應溫度進行精確地時空調控，進而有效控制反應路徑和產物選擇性，高效且連續的實現塑料到單體的轉化。
論文通訊作者是胡良兵、琚詒光教授，第一作者是董麒、Aditya Dilip Lele、趙新朋。
合成高分子材料（例如塑料、橡膠、織物等）在不斷造福人類的同時，其大量生產帶來的環境和生態問題也在威脅著人類的未來。對于廢棄高分子材料特別是廢舊塑料而言，現有的回收手段并不能對其進行高效處理和再利用。傳統方法諸如焚燒、填埋、二次熱加工等方式不僅不能帶來高附加值產品，同時會造成環境和生態的二次破壞。近年來，熱化學回收逐漸成為了行業關注的熱點，諸多傳統熱化學反應路徑如高溫裂解、催化分解、催化氧化等已被證明可以用于制備高附加值產物如單體、燃料、潤滑劑等。然而，傳統熱化學處理方法仍受制于高附加值產物選擇性差且產率低等問題。此外，傳統熱化學手段多基于燃燒加熱的方法，這一過程能量消耗大、效率低且伴隨大量的二氧化碳排放，不能滿足可持續和綠色生產的需求。相比之下，采用清潔能源特別是可再生電能來對廢舊塑料進行回收和再利用，不僅可以緩解環境壓力，同時可以變廢為寶，為化工生產提供重要的化學品原料，實現綠色化工和循環經濟的目標。相比傳統的熱催化而言，電致化學轉化具有能量效率高、碳排放低、反應條件可控可調、產物選擇性好等優點。
有鑒于此，美國馬里蘭大學胡良兵教授研究團隊和普林斯頓大學琚詒光教授研究團隊聯合提出了一種基于電致焦耳加熱的時空溫度控制（STH）手段，可用于連續、高選擇性、高效率塑料熱解反應，用于制備高附加值產物如單體、燃料等。此項研究基于該團隊于2022年提出的可編譯電致焦耳脈沖加熱應用于氣相反應物熱化學轉化的技術（Qi Dong et al., Programmable heating and quenching for efficient thermochemical synthesis, Nature 2022, 605, 470-476），通過對多孔碳材料即焦熱加熱源進行簡單的多層設計，構建了一種可同時控制溫度梯度和脈沖加熱次序的反應器結構。當從固態塑料反應物出發時，該設計通過電致加熱可以在層狀多孔反應器中產生連續熔化、虹吸、氣化和分解的過程，將塑料高分子熱解為小分子。研究人員采用聚丙烯和聚對苯二甲酸乙二酯為例，在無需添加任何催化劑的條件下，通過該設計可以降低高不飽和度產物的形成并取得40%左右的單體產率，遠高于多數同類反應中含催化劑的體系（多低于25%）。值得一提的是，該方法采用電能對體系進行脈沖加熱，不僅降低碳排放，同時通過在毫秒時間尺度中高低溫切換的方式獲得較高的能量效率。基于這項工作，胡良兵教授、琚詒光教授和董麒博士共同創辦了初創公司Polymer-X Inc.。公司致力于對該技術進行產業化，將其應用于綠色化學品制備和材料回收。
相關論文信息：
https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8
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